近日，大連化物所甲醇制烯烴國家工程實驗室魏迎旭研究員、徐舒濤研究員、劉中民院士團隊在分子篩骨架動態行為方面取得新進展，發現分子篩水熱條件下T-O-T鍵的動態可逆的斷裂-鍵合過程。
分子篩作為最為重要的一類微孔材料，被廣泛用于工業生產過程中。從20世紀40年代開始，研究人員模仿天然沸石的水熱形成過程并成功地人工合成了分子篩。分子篩從水熱環境中來，又在水熱條件下應用于很多重要的工業催化反應中，比如：催化裂化（FCC）、甲醇制烯烴（MTO）、選擇性催化還原脫硝（SCR-DeNOX）等。但是由于技術條件的限制，研究人員對在工業應用過程中的水熱條件下分子篩骨架水熱穩定性一直缺少清晰的認識。
該團隊首先利用17O標記的水（H217O）在溫和的水熱條件下（100~300 ）處理MTO工業應用的SAPO-34分子篩，發現水中17O原子可以和分子篩骨架上的氧原子發生交換，并且處理后樣品結構保持完整，沒有缺陷的產生。氧原子的交換表明分子篩骨架在水熱條件下發生著動態可逆的T-O-T鍵的斷裂-鍵合過程?？紤]到SAPO-34分子篩是一種具有8元環小孔（孔徑3.8埃）和CHA超籠結構的分子篩，并且其所有T原子都位于8元環上，研究人員利用水熱條件實現T-O-T鍵的動態開合，將兩種大體積的探針分子三甲基膦（TMP）和吡啶（動力學直徑分別為5.5埃和5.3埃）封裝到SAPO-34的CHA籠中。這一成功的“瓶中造船（Ship-in-a-bottle）”過程進一步證實了分子篩水熱條件下T-O-T鍵發生著動態可逆的斷裂-鍵合過程，同時這一技術也實現了重要的應用。該團隊利用SAPO-34封裝TMP進行酸性識別，實現了CHA分子篩表面由四種不同O位產生的酸性位的精準辨識，同時封裝探針分子的SAPO-34用于催化甲醇制烯烴反應，大幅提高了初始烯烴的選擇性。
相關研究成果發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。上述研究工作得到國家自然科學基金重大項目、中科院前沿重點項目、中科院國際合作重點項目和遼寧省“興遼英才計劃”等項目的支持。
