, -不飽和醇是重要的有機化工原料,在生產樹脂、香料、增塑劑、藥物、化妝品和染料等領域具有廣泛的應用價值。 , -不飽和醇可以通過 , -不飽和醛的加氫反應獲得,但是該過程中容易出現過度加氫的現象,導致不飽和醇的產率低,分離困難,成本增加。均相催化劑的使用可以提高 , -不飽和醇的選擇性,但是后處理工藝復雜,催化劑成本高。近年來,相比于以氫氣為氫源的加氫途徑,以低級醇為氫源的轉移加氫途徑不需要高壓設備、安全可靠、易于操作,引起人們的廣泛關注。相關研究表明NiO、Co3O4、LaFeO3和CuO等金屬氧化物在轉移加氫反應中具有優異的活性和選擇性。但是,如何提高金屬氧化物催化劑在轉移加氫的還原性氛圍中的穩定性仍存在巨大挑戰。
近日,青島能源所王光輝研究員帶領的多孔催化材料研究組聯合中國科學技術大學張文華副教授報道了一種新型的、具有空心結構的Ni-Al水滑石基金屬氧化物催化劑,該催化劑在 , -不飽和醛轉移加氫制備 , -不飽和醇反應中表現出優異的活性、選擇性以及穩定性。首先,該工作通過硬模板的方法(圖1a),構筑了Ni-Al基氧化物空心結構(圖1b-h),提高了催化劑的比表面積、孔隙率,增加了催化劑暴露的活性位點,同時有利于反應的傳質擴散。另外,由于Ni +(2< <3)型酸-堿活性位的形成,Ni-Al基氧化物催化劑經過循環使用12次,沒有失活現象,表現出優異的催化穩定性,而且循環過程中 , -不飽和醇的選擇性始終大于99%(圖1i-m)。進一步,Ni-Al基氧化物及轉移加氫體系對于多種 , -不飽和醛的轉移加氫反應均表現出優異性能,具有很好的工業化應用前景。
上述工作發表在《Journal of Materials Chemistry A》雜志上(DOI: 10.1039/D0TA08363A),第一作者是青島能源所的潘政宜博士,通訊作者是中國科學技術大學張文華副教授和青島能源所的王光輝研究員。該工作得到國家自然科學基金和山東省自然科學基金等項目的資助。
圖1. 催化劑制備(a)、表征(b-h)及其應用(i-m)展示
相關論文和專利:
1. Zhengyi Pan, Haibin Jiang, Bingbing Gong, Rong Luo, Wenhua Zhang* and Guang-Hui Wang*. Layered Double Hydroxide Derived NiAl-Oxide Hollow Nanospheres for Selective Transfer Hydrogenation with Improved Stability. Journal of Materials Chemistry A, 2020, DOI: 10.1039/D0TA08363A.
2. 專利:一種制備Ni-Al基氧化物催化劑的方法。申請號:201911328809.6