由于化石資源的過度開發和人們對環境問題的日益關注,利用可再生的生物基材料替代傳統的石油基材料已引起人們的高度重視。纖維素作為世界上儲量最豐富的天然高分子化合物,具有可再生、環境友好、生物相容和可生物降解等優點,在紙基材料、食品藥品、紡織化工、光電器件開發等領域得到了廣泛的應用。隨著納米技術在木質纖維精煉領域的迅速發展,研究人員發現利用植物纖維素制備得到的納米纖維素(CNF)材料,除了具有纖維素本身的性質外,還具有納米級尺度、高長徑比、高比表面積、低熱膨脹系數、優越的機械性能和光學性能等諸多優異特性。其中,CNF水凝膠因其較好的生物相容性、生物可降解性,以及良好的力學穩定性而成為生物醫學應用領域(例如,藥物緩釋、傷口敷料、組織工程支架等)的重要材料。
開發具有多重響應性、抗菌性和生物相容性等多功能智能水凝膠是生物材料領域,尤其是纖維素基載藥系統的研究熱點。雖然CNF基水凝膠在藥物緩釋中的應用很有前景,但其藥物釋放初期的突釋問題仍有待解決,而且針對特定藥物的緩釋時間也有待進一步提高。
近日,青島能源所崔球研究員帶領的代謝物組學研究組和天津科技大學的相關科研人員合作,以水溶性廣譜抗生素——鹽酸四環素為模型藥物,基于前期對CNF和聚多巴胺(PDA)復合材料對改善藥物緩釋和促進傷口修復的研究(ZL201710612434.0;Carbohydrate Polymers, 2018, 188, 27-36;ChemistrySelect, 2018, 3, 6852-6858),構筑了一種新型的CNF基載藥包封結構,可實現對藥物的智能可控釋放。研究人員首先制備了多孔聚多巴胺納米顆粒(MPDA),將其對藥物進行負載,然后用氧化石墨烯(GO)對其進行包裹,再將GO包裹的MPDA封裝于由物理交聯作用形成的CNF水凝膠中,制得MPDA@GO/CNF復合水凝膠材料。在該封裝結構設計中(如圖1所示),GO用于包裹MPDA,既可起到降低藥物突釋、延長藥物緩釋和增強復合水凝膠的作用,又可協同MPDA賦予復合水凝膠近紅外光響應性。此外,CNF提供的3D網絡結構作為第二層的封裝,既有利于進一步降低藥物突釋和延長藥物緩釋,也可起到屏蔽GO本身毒性的作用,使最終的復合水凝膠具有非常好的細胞相容性。
圖1. MPDA@GO/CNF復合水凝膠包封結構的設計及其可控藥物緩釋應用
實驗結果顯示,該復合水凝膠的機械強度是純CNF水凝膠的5倍,其藥物緩釋時間分別是PDA/CNF復合水凝膠和純CNF水凝膠的3倍和7.2倍,且其藥物的可控釋放行為可通過改變MPDA和GO的比例來進行調節。此外,該復合水凝膠材料具有敏感的近紅外光響應和pH響應的可控釋放特性,其藥物緩釋初始階段的突釋性也明顯優于其它同類材料。因此,這種新型的CNF基載藥包封結構的設計,將有利于新型智能載藥材料的開發,并有望替代傳統的石油基材料載藥系統,用于化學和物理治療等。相關研究成果發表在ACS Applied Materials & Interfaces(2020, DOI: 10.1021/acsami.0c15465)期刊上,通訊作者是劉瑩瑩博士和李濱副研究員。
相關系列研究得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃和山東省自然科學杰出青年基金的支持。
原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acsami.0c15465
Yingying Liu*, Qing Fan, Ying Huo, Chao Liu, Bin Li*, and Youming Li. Construction of a Mesoporous Polydopamine@GO/Cellulose Nanofibril Composite Hydrogel with an Encapsulation Structure for Controllable Drug Release and Toxicity Shielding. ACS Applied Materials & Interfaces, 2020, DOI: 10.1021/acsami.0c15465.