近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室理論催化創新特區研究組肖建平研究員團隊受邀撰寫并發表了題為“Toward computational design of chemical reactions with reaction phase diagram”的綜述文章，闡述了基于“反應網絡全局搜索”的理論催化研究策略和基于“反應相圖”的催化設計新方法。

　　對于具有“高維”復雜性的多相催化反應，可以通過建立一系列的線性關聯，例如吸附能之間的scaling關系，能壘和反應能之間的BEP關系等對其進行“降維”，并通過進一步的速率計算得到一系列催化劑表面催化活性的變化趨勢，從而實現催化劑設計。傳統理論催化設計方案主要為：吸附能之間線性關聯的建立 能壘與反應能線性關聯的建立 速率計算 催化劑設計。然而，由于反應網絡的復雜性，傳統催化活性趨勢往往建立在假定催化路徑的基礎上。同時，過多的基元過程也會導致速率求解的困難。因此，在“理論先行”的催化劑設計中，這些因素都會提高設計成功的風險，影響其準確性。

大連化物所發表基于“反應相圖”的催化反應設計綜述文章

　　在“反應相圖”的理論催化研究的新范式中，該團隊首先建立了特定催化反應的“全反應網絡”，通過“反應網絡全局搜索”的研究策略，可以得到不同反應相中可能出現的不同最優反應路徑，由此建立第一級的熱力學反應相圖；進一步改進能壘和速率計算，得到更為準確的催化活性趨勢，從而實現催化劑設計?！胺磻鄨D”的理論催化研究新范式主要為：反映網絡的全局建立（線性關聯的建立） 基于“反應網絡全局搜索”的“反應相圖”的建立 動力學“反應相圖”的建立 催化劑設計。

　　該團隊基于“反應網絡全局搜索”和“反應相圖”的研究策略，發現了二氧化碳電催化還原制甲酸的雙頂點活性趨勢（Nat. Commun.，2020；Adv. Mater.，2021），深入討論了氧還原過程中的電壓對活性趨勢的影響（J. Phys. Chem. C，2020），以及合成氣轉化中的選擇性問題（Chem，2020），并以“理論先行”成功設計了銅基電極材料進行一氧化氮電還原合成氨的催化過程（Angew. Chem. Int. Ed.，2020）。

　　該綜述發表在WIREs Comput. Mol. Sci.上。該工作得到了國家自然科學基金、中科院先導專項（B）“功能納米系統的精準構筑原理與測量”和遼寧省“興遼英才計劃”等項目的資助。