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  近日,中國科學院大連化學物理研究所納米反應器與反應工程學創新特區研究組研究員劉健團隊與華東師范大學胡鳴教授團隊合作,提出了一種新穎、簡單的策略,合成具有非對稱性結構的PBA-TiO2 兩面神(Janus)微/納米結構催化劑,實現雙功能光催化水氧化/還原。

  Janus粒子是由物理和化學性質不同(通常性質相反)的兩個或多個組分構成的具有精細結構的粒子。Janus粒子的不同組分具有不同的表面親/疏水性、磁性、光學特性、電學特性等,具有多功能、易修飾等優點;同時不同部分的特性有助于改善整體的化學和物理特性,以滿足特定的應用需求。因此,近年來Janus粒子在催化、能量存儲與轉化、生物醫學等領域顯示出了廣闊的應用潛力。然而,開發一種有效的策略來實現具有穩定界面結的Janus結構納米反應器仍然是一個挑戰。

大連化物所構筑PBA-TiO2 Janus微/納米結構催化劑實現雙功能光催化水氧化/還原

  該合作團隊提出了一種新穎的Janus納米反應器合成策略:通過局部性刻蝕普魯士藍類似物(PBA),從而使暴露的未配位的金屬節點與Ti和O離子結合,在單晶立方體PBA表面緩慢成核不對稱生長無定形的TiO2,從而形成非對稱性雙組分PBA-TiO2 Janus微/納米結構催化劑。實驗證明,納米片組裝成的花狀TiO2具有大比表面積,為還原反應提供了豐富的活性位點。此外,PBA-TiO2引起的光散射和反射效應增強對太陽輻射的吸收和利用。熒光光譜結果表明,Janus結構促進載流子的快速傳輸,并有效地抑制內部光電子和空穴的復合。得益于非對稱性雙組分結構帶來的電荷分離效率提升,PBA-TiO2 Janus納米反應器的光催化性能得到了顯著提高。PBA-TiO2 Janus納米反應器光催化水氧化/還原反應的活性顯著高于單純的TiO2和PBA催化劑。上述刻蝕-再生長控制策略,突破傳統方法在Janus微/納米結構材料合成上的限制,為構筑金屬配合物-半導體雜化Janus結構微/納米結構催化劑的精準合成提供了新的思路。

  上述工作于近日發表在《尖端科學》(Advanced Science) 上。該工作得到國家自然科學基金,中科院潔凈能源創新研究院合作基金等項目的資助。

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