近日,中國科學院大連化學物理研究所電鏡技術研究組副研究員劉岳峰等與上海交通大學劉晰特別研究員合作,在碳化物作為載體的鈷基費托合成研究中取得新進展,借助環境透射電子顯微鏡等原位表征技術,揭示了還原過程中碳化鈦表面的鈦氧物種到金屬鈷表面的原位遷移現象,這種增強的金屬-載體的相互作用促進了費托合成反應活性。
碳化鈦表面的鈦氧物種與鈷的相互作用可以促進費托合成反應活性
過渡金屬碳化物因其獨特的電子結構和優良的催化性能成為新型催化材料領域的研究熱點,然而過渡金屬碳化物表面氧物種的影響和作用往往被忽略。研究團隊在前期工作(ACS Catal,2013;Nature Communications,2016;Angew. Chem. Int. Ed.,2020;ACS Catal.,2020)的基礎上,以高機械強度、導熱性能良好的多孔碳化硅( -SiC)為基礎載體,并在 -SiC的高溫碳化過程中引入Ti物種,得到TiC-SiC載體。引入的TiC增強了活性金屬鈷與載體的相互作用,促進了鈷納米粒子的有效分散。借助于原位電鏡技術,并結合原子尺度分析能力的電子能量損失譜學(EELS)分析,該工作發現了在還原過程中碳化鈦表面的鈦氧物種遷移到了金屬鈷的表面,因此TiC表面的鈦氧物種與鈷納米粒子之間的相互作用提高了反應的本征活性。此外,該工作還首次闡明了鈷納米粒子在惰性載體上還原過程的結構動態變化。
相關工作以“Surface Oxygenate Species on TiC Reinforce Cobalt Catalyzed Fischer-Tropsch Synthesis” 為題,于近日發表在ACS Catalysis上。該工作的第一作者是大連化物所博士后蔣倩。該工作得到了國家自然科學基金、遼寧省“興遼英才計劃”、中科院青年創新促進會、博士后面上基金等項目的資助。