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  近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室無機膜與催化新材料研究組研究員朱雪峰、研究員楊維慎團隊提出通過高電壓活化的方法,在高溫固體氧化物電解池(SOEC)中原位構建出納米Au-ZrOx(x<2)陰極,并成功將其用于CO2電還原。

通過高電壓活化的方法,在SOEC中原位構建出納米Au-ZrOx陰極,并將其用于CO2電還原

  在SOEC中進行CO2電化學還原是將CO2轉化與可再生電能儲存相結合的有效途徑。CO2分子本身比較穩定,因此,提高SOEC的陰極活性至關重要。常見的陰極材料一般為金屬-陶瓷類或混合導體。通常情況下,制備SOEC需要在電解質兩側通過高溫焙燒陽極和陰極材料,再在陰極和陽極表面涂覆一層Au層收集電流,該Au集流層幾乎沒有催化活性。另一方面,納米Au在許多反應過程中都表現出高催化活性,然而通過溶液法制備的納米Au在高溫下容易燒結而喪失催化活性。因此,發展在高溫下保持活性的納米Au催化材料的新方法具有重要意義。

  在本工作中,團隊提出通過高電壓活化的方法,在800oC將陰極側Au集流層快速構建成納米Au-ZrOx(x<2)陰極,形成了大量三相界面。該方法不僅簡化了電池的制備工藝,而且使CO2還原電流密度提升了38倍,極化電阻減小了75倍。原位近常壓X-射線光電子能譜和DFT計算結果表明,Au與ZrOx之間的強相互作用促進了納米Au顆粒的形成,同時提高了納米Au顆粒的高溫穩定性,并且形成的納米Au-ZrOx界面為CO2電化學還原的活性位點。本工作提出的電化學活化方法為發展納米金屬-氧化物界面催化劑提供了新思路。

  相關研究成果以“In Situ Dispersed Nano-Au on Zr-sub-oxides as Active Cathode for Direct CO2 Electroreduction in Solid Oxide Electrolysis Cells”為題,于近日發表在《納米快報》(Nano Letters)上。上述工作得到中科院B類先導專項“能源化學轉化的本質與調控”、國家自然科學基金等項目的支持。

  文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02227

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