中國科學院大連化學物理研究所復雜分子體系反應動力學研究組副研究員楊斌、研究員韓克利團隊在非鉛鈣鈦礦納米晶自陷激子超快動力學方面的研究工作引起國內外同行的廣泛關注。近日，該團隊受邀發表了該工作的前瞻性文章。
鉛基鈣鈦礦納米晶CsPbX3（X：Cl，Br，I）具有發光量子產率高、光譜易調諧、光譜線寬窄等優點，被廣泛應用于發光、顯示等領域的研究。然而其毒性高、穩定性差的缺點阻礙了進一步商業化應用。非鉛鈣鈦礦納米晶材料因其無毒和較好的穩定性而受到廣泛關注。不同于鉛基鈣鈦礦基于自由激子窄帶發射的發光機制，非鉛鈣鈦礦納米晶材料往往展現出基于自陷激子（STE）的寬譜發射的特點。由于自陷激子的形成需要強烈的電-聲耦合效應，可導致能量以無輻射躍遷的形式耗散。所以在室溫下，基于自陷激子的發光過程往往具有較低的發光效率。深入理解自陷激子的發光機制，并實現發光性能的有效調控成為非鉛鈣鈦礦納米晶材料研究的一大挑戰。
文章系統評述了該團隊與國內外同行在非鉛鈣鈦礦納米晶發光機制及自陷激子動力學方面的研究進展，通過超快動力學研究，闡明了限制材料輻射躍遷復合的關鍵動力學機制，并以此指導非鉛鈣鈦礦納米晶材料設計。文章還討論了基于自陷激子介導的能量轉移發光機制。此外，基于自陷激子寬譜發射、發光壽命長的特點，文章展望了基于自陷激子的非鉛鈣鈦礦納米晶材料的應用和前景，同時也指出了許多亟待解決的問題。
楊斌和韓克利團隊在自陷激子超快動力學方面取得了系列研究進展，包括觀測到雙鈣鈦礦納米晶激子超快自陷過程（Angew. Chem. Int. Ed.，2019）、基于能帶工程的自陷激子調控策略（Sci. Bull.，2020）、自陷激子介導的延遲熒光機制（Angew. Chem. Int. Ed.，2020）、以及基于自陷激子的能量轉移發光機制及新應用（Adv. Mater.，2021）等，為深入理解非鉛鈣鈦礦納米晶載流子動力學提供了新的見解。
相關工作以“Ultrafast Dynamics of Self-Trapped Excitons in Lead-Free Perovskite Nanocrystals”為題，于近日發表在《物理化學快報》（J. Phys. Chem. Lett.）上。上述工作得到國家自然科學基金委人工光合成基礎科學中心項目、國家自然科學基金重點項目、中科院青促會等項目的資助。
