近日,中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究室研究員王曉東、副研究員田鳴在乙烷選擇性催化氧化方面取得新進展,發現通過設計雙活性位點可以孤立脫氫和氧化過程,有效避免目標產物乙烯的過度氧化,為開發高效的選擇性氧化催化劑提供了新思路。
通過設計雙活性位點可以孤立脫氫和氧化過程,有效避免目標產物乙烯的過度氧化
催化氧化過程支撐了約30%的化學品的生產,對建立綠色和可持續發展的化學工業起著重要作用,但長期以來面臨一個普遍存在科學問題:目標產物如低碳烯烴比烷烴具有更高的反應活性極易發生連續氧化,導致反應效率低而難以實現工業應用。目前研究工作主要集中在調節活性物種的化學環境和降低其含量來減少乙烯再吸附活化的幾率,從而提高選擇性,但單一活性位點同時負責乙烷活化脫氫和選擇性氧化,難以有效避免活性更高的乙烯過度氧化。
本工作中,該團隊提出利用具有酸中心、三維孔結構和超籠的HY分子篩,構建骨架鉚定的Ni2+路易斯酸(Ni2+ LAS)和限域的NiO納米團簇雙活性位點。該策略可以孤立脫氫和氧化過程,乙烷在Ni2+ LAS上催化脫氫生成乙烯和氫氣,而NiO納米團簇晶格氧選擇性氧化氫氣而不氧化乙烯,從而實現了高效乙烷選擇性氧化脫氫。
相關成果以“Near 100% Ethene Selectivity Achieved by Tailoring Dual Active Sites to Isolate Dehydrogenation and Oxidation”為題,于近日發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。相關研究得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃等項目的資助。