近日,中國科學院大連化學物理研究所大連光源科學研究室袁開軍研究員、楊學明院士團隊與南京大學謝代前教授合作,首次測量了水分子光解中的氫氣產物通道,發現這些氫氣產物全部處于振動激發態。該光化學反應為星際空間存在的振動激發態氫氣的來源提供了重要途徑。
利用大連光源研究水分子光化學發現振動激發態氫氣產物的產生過程
氫氣是宇宙中豐度最大的分子,對宇宙的演化起到非常重要的作用。星際觀測發現星云中分布著大量的處于振動激發態的氫氣,尤其是在星際光輻射區域天文觀測到超過500條來自于振動激發態氫氣的光譜線。振動激發態的氫氣因為具有較長的壽命和很高的反應活性,對行星大氣的組成和演化有重要的作用。目前的星際理論表明振動激發態的氫氣主要有兩個來源:恒星爆炸或者形成過程產生的激波將氫氣加熱到振動態,或者氫氣被紫外光激發隨后衰變到電子基態的振動態。理論預測振動激發態氫氣的直接形成也可能是這些高能量氫氣的重要來源,但是具體的形成過程尚不明確。
利用大連光源,袁開軍團隊系統研究了水分子的光化學過程。將解離波長調諧至100納米到112納米范圍,利用離子成像首次觀測到O(1S)+H2產物通道。實驗表明氫氣產物主要分布在第三或者第四振動激發態,理論計算構建了水分子的過渡態結構并解釋了振動激發態氫氣的形成機理?;谒谟钪嫘窃坪湾缧谴髿庵袕V泛存在,水分子光解為星際光輻射區域存在的振動激發態氫氣的來源提供了新的途徑,對建立星云和行星大氣演化模型具有重要意義。
該工作是袁開軍團隊利用大連光源系統地研究水分子極紫外光化學過程的新突破。前期研究包括發現水分子光解產生超熱的羥基自由基(Nat. Comm.,2019),觀測到電子激發態的羥基超級轉子的形成(JPCL,2020),水分子同位素誘導的偶然共振效應(JPCL,2019),水分子光解形成高振動激發的OH是火星大氣輝光的來源(JPCL,2020),水分子三體解離產氧是行星早期大氣中氧氣的重要來源(Nat. Comm.,2021),以及水分子光化學中的同位素效應是太陽星云中D/H同位素分布不均的重要原因(Sci. Adv.,2021)。
相關研究成果以“Vibrationally Excited Molecular Hydrogen Production from the Water Photochemistry”為題,于近日發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該工作的第一作者是大連化物所組博士后常堯。該工作得到國家自然科學基金委動態化學前沿研究中心項目、中科院B類先導專項“能源化學轉化的本質與調控”﹑自然科學基金優青項目、遼寧省興遼英才等項目的資助。