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  近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室二維材料與能源小分子轉化創新特區研究組研究員鄧德會、副研究員于良團隊提出了在室溫下直接用水做氫源的高效電催化乙炔加氫制乙烯新路徑。

  乙烯作為世界上產量最大的化工產品之一,其主要來源為高溫(800 )石腦油裂解。鑒于我國富煤少油的資源稟賦,開發以煤基乙炔為原料的高效乙炔加氫制乙烯過程具有重要的戰略意義。然而,該反應通常需要在較高的溫度和壓力(~200 ,~5bar)下進行,能耗高且容易導致乙炔的過度加氫到乙烷。此外,氫氣的大量消耗也增加了該反應的應用成本。因此,亟需開發一種更經濟、高效的低能耗乙炔加氫制乙烯方法。

電化學乙炔加氫制乙烯與傳統熱催化方法的對比(左圖)及其示意圖(右圖)

  本工作中,該研究團隊提出了一種室溫電催化乙炔加氫制乙烯方法。相比于傳統的熱催化方法,該過程在常溫常壓下直接利用水作為氫源進行反應,從而避免了氫氣的額外供給。與基于可再生能源的電能結合,該過程提供了一種環境友好、廉價、高效的乙炔加氫制乙烯新路徑。團隊通過優化Cu微粒催化劑,暴露更多的活性面來促進乙炔相對于氫的競爭吸附,并利用氣體擴散層,促進氣/液/固三相界面的形成以及乙炔的傳質。該過程在-0.6V(vs.RHE)和29mA/cm2電流密度下,乙烯產物的法拉第效率高達83.2%,且幾乎無過度加氫產物乙烷的生成。原位光譜表征結合理論計算研究發現,Cu表面向吸附態乙炔分子的電子轉移促進了乙炔的優先吸附和加氫,從而抑制了析氫副反應。該過程通過電子耦合質子轉移機制,實現了高選擇性電催化乙炔加氫制乙烯。該工作為溫和條件下的高效乙炔加氫制乙烯提供了新思路。

  相關研究成果以“Highly Efficient Ethylene Production via Electrocatalytic Hydrogenation of Acetylene under Mild Conditions”為題,于近日發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。上述工作得到了國家自然科學基金委、中國科學院前沿科學重點研究項目、教育部能源材料化學協同創新中心(2011 iChEM)等項目的支持。

  文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-021-27372-8

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