科技進展
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  近日,中國科學院大連化學物理研究所寬光譜捕光材料與光催化創新特區研究組研究員章福祥等人在新型寬光譜捕光催化劑研發中取得新進展,設計合成了一種新結構的Ni-MOFs單晶,并將其剝離成納米帶。該新型催化劑具有寬光譜的可見光吸收,較好的水穩定性,以及可以在無助催化劑條件下展示出優秀的光催化水分解半反應制氫性能等,其可見光制氫表觀量子效率達到8.0%。

  利用太陽能光催化分解水制綠氫是轉化太陽能到化學能的理想途徑之一,其中光催化劑具有較寬范圍的可見光吸收(簡稱“寬光譜捕光催化劑”),是實現太陽能高效轉化的前提基礎。

大連化物所研發新型寬光譜捕光MOFs類光催化劑

  在本工作中,該團隊通過合理選擇光敏性的有機配體——1,3,6,8-四(4-羧基苯)芘(H4TBAPy)為捕光中心,與[Ni3O16]鎳氧團簇節點的催化中心組成了新型的MOFs單晶(Ni-TBAPy-SC)光催化劑,該單晶催化劑經過簡單的超聲剝離形成納米帶(Ni-TBAPy-NB)。研究發現,該MOFs納米帶不僅具有良好的可見光吸收、合適的能帶位置、P型半導體的特性,而且在不同pH的水溶液中展示出較好的化學穩定性。光催化測試表明,在無額外助催化劑條件下可以進行光解水還原半反應,且在420 10nm光照射下,測得產氫半反應的表觀量子效率(AQE)為8.0%。通過電化學,熒光測試和理論計算分析發現,該MOFs納米帶結構的有序配位性以及將捕光中心和催化位點結合的獨特結構,是促進電荷分離和在無助催化劑條件下獲得高效光催化性能的主要原因。上述研究成果為設計合成其它高效太陽能光化學轉化的MOF類光催化新材料提供了借鑒。

  章福祥團隊一直致力于具有我國自主知識產權的寬光譜捕光新材料研發,在氮氧化物、鹵氧化物和金屬有機框架MOFs等類型寬光譜捕光材料開發方面取得了系列進展,并受邀撰寫多篇綜述性論文(Adv. Energy Mater.,2018;Adv. Mater.,2018;Joule,2018;Adv. Mater.,2019;Adv. Mater.,2021;Adv. Mater.,2021;Coord. Chem. Rev.,2021;Angew. Chem. Int. Ed.,2022等)。

  相關研究以“Water-stable Nickel Metal-Organic Framework Nanobelts for Cocatalyst-free Photocatalytic Water Splitting to Produce Hydrogen”為題,發表在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生劉利芳、博士后杜仕文和助理研究員郭向陽。上述工作得到了國家自然科學基金,中國科學院國際合作項目,科技部重點研發專項等項目的支持?!?/p>

  文章鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.1c12179

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