近日，中國科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與氫能利用創新特區研究組研究員孫劍和葛慶杰團隊在合成氣制備不飽和含氧化合物研究方面取得新進展，通過堿金屬調控的鐵催化劑，實現了在溫和條件下多碳醛和酮的合成。

　　多碳含氧化合物通常包括具有兩個及以上碳原子的醇、醛和酮，可廣泛用于燃料、燃料添加劑、表面活性劑、醫藥中間體、樹脂、溶劑、涂料等領域。與傳統的合成路線相比，由合成氣直接制備含氧化合物是一條綠色、經濟的合成路線。目前，該過程中含氧化合物的較低收率及醛酮類化合物的易加氫性限制了其工業化應用，導致該過程仍有巨大的挑戰。

大連化物所實現合成氣在溫和條件下直接轉化為多碳醛和酮

　　本工作中，該團隊構建了Fe-K協同的催化體系，可實現在溫和條件下調控一氧化碳加氫產物為C₂₊醇或C₂₊醛酮，在170攝氏度反應條件下，含氧化合物選擇性最高達到近70%，其中的88%為醛酮類化合物。實驗研究表明，產物中醛酮和醇的轉化過程與K助劑的電子、結構效應密切相關，適當K助劑的添加調變了鐵的表面化學環境（富碳缺氫）及反應中間體。理論計算顯示，調控C-O鍵非解離活性物種從Fe₂C到Fe，可降低合成高碳醛酮的能壘。該工作為合成氣轉化制備多碳含氧化合物的產物調控中催化劑的設計和應用提供了新思路。

　　相關成果以“Highly Selective Production of Long-chain Aldehydes, Ketones or Alcohols via Syngas at a Mild Condition”為題，發表在《應用催化B：環境》（Appl. Catal. B: Environ.）上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生徐晶。上述工作得到國家自然科學基金、中科院青促會、遼寧省“興遼英才”計劃等項目的支持。

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121155