目前，全固態鋰金屬電池技術已成為最具前景的下一代高比能、高安全電化學儲能技術。與傳統液態電池中的液-固界面不同，全固態電池中的固-固界面深埋在電池內部，而且金屬鋰負極的水氧敏感、質地柔軟等特性使得常規表征技術難以用于全固態鋰金屬電池的研究。因此，原位表征技術的缺乏阻礙了科研人員對固-固界面的深入研究，導致電池失效機制不清晰，嚴重制約著全固態鋰金屬電池技術快速發展。
為解決上述問題，青島能源所固態能源系統技術中心潛心鉆研多年，先后在全固態電池原位表征技術、界面失效機制、多尺度多物理場理論模擬和機器學習方面取得系列進展（Nature Communications, 2020, 11, 5889；Small Methods, 2021, 5, 2100442）。近期，在全固態鋰金屬電池電-化-力耦合失效機制方面取得重要進展。相關成果于近日發表在Advanced Energy Materials《先進能源材料》上。
固態能源系統技術中心與德國亥姆霍茲柏林材料與能源研究中心、德國聯邦材料研究所合作，依托無損、原位、三維可視化地同步輻射X射線成像技術，捕捉到了全固態鋰金屬電池循環后的固態電解質機械形變、鋰金屬電極蠕變、以及界面反應引起的電池內短路行為，同時觀察到了鋰金屬電極與硫化物固態電解質界面反應產物的三維分布和反應界面的動態移動，實現了對全固態鋰金屬電池電-化-力多物理場行為的原位三維可視化表征。同步輻射X射線成像技術成功解決了全固態電池中金屬鋰電極的原位可視化表征問題，為電池失效機制的研究提供了技術保障。
此外，研究人員還率先發展同步輻射X射線成像結合其它表征聯用新技術，結合有限元（FEA）分析技術，進一步闡釋了全固態鋰金屬電池的電-化-力耦合機制及其與電池失效的內在聯系。研究發現，（電）化學反應可以引起固態電解質和電極材料劇烈地機械形變，而機械形變及（電）化學反應產物反過來又會通過影響固態電池內部電勢分布、離子濃度分布和離子通量等關鍵參數造成全固態鋰金屬電池性能衰退。
基于先進的原位表征技術和多尺度多物理場理論模擬方法開展的全固態電池失效機制前瞻基礎研究，為發展界面精準調控策略及關鍵原位聚合技術奠定了基礎，為從根本上解決全固態電池失效問題提供了創新思路，同時為全固態電池的性能突破提供了重要的理論支撐和關鍵技術保障。
論文第一作者是孫富博士，通訊作者楊超博士，董杉木研究員，崔光磊研究員。上述系列工作得到了國家自然科學基金、中國科學院戰略先導項目、山東省重點研發計劃等項目的支持與資助。（文/圖 孫富 馬君 鞠江偉 董杉木）
Fu Sun#, Chao Wang#, Markus Osenberg, Kang Dong, Shu Zhang, Chao Yang,* Yantao Wang, Andr Hilger, Jianjun Zhang, Shanmu Dong,* Henning Markotter, Ingo Manke, and Guanglei Cui*. Clarifying the Electro-Chemo-Mechanical Coupling in Li10SnP2S12 based All-Solid-State Batteries. Adv. Energy Mater. 2022, 2103714.
全固態電池電化學-化學-機械力學多物理場耦合與電池失效關系示意圖
