近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室納米與界面催化研究組在擔載氧化物納米結構的動態調控研究方面取得新進展。團隊基于氣氛環境和載體界面的限域效應，構建了尺寸及結構可控的氧化物納米催化劑。
氧化物活性結構的穩定機制和動態調控是氧化物催化的核心，基于原子級規整的氧化物模型催化劑和原子可視的表面表征方法可以對氧化物催化作用提供微觀理解。在前期研究中，該團隊發現單層、亞穩態、高活性的過渡金屬氧化物納米島可以穩定在貴金屬表面，并據此提出界面限域催化的概念（Science，2010；Acc. Chem. Res.，2013；JPCC，2015）。
大連化物所發現氣氛和界面對負載氧化物結構變化的限域效應
在本工作中，研究人員在Au(111)表面上制備得到二維CrO2雙層納米島，與體相穩定的Cr2O3結構具有不同的原子構象；該納米島結構在暴露O3處理后，可自發分散并形成單分散的Cr2O7雙核團簇結構，CrO2雙層納米島和Cr2O7雙核團簇通過真空退火和氧化處理，可以進行動態的可逆轉化。研究表明，除了Au(111)基底的界面限域效應，O3解離產生的原子氧物種在穩定單分散Cr2O7雙核團簇中也發揮重要作用。本工作揭示了界面和氣氛對氧化物納米結構動態變化的協同限域效應。
相關研究成果以“Dynamic Transformation between Bilayer Islands and Dinuclear Clusters of Cr Oxide on Au(111) through Environment and Interface Effects”為題，于近日發表在《美國國家科學院院刊》（PNAS）上。該成果的共同第一作者是大連化物所博士研究生易治宇和博士后林樂。該研究得到科技部重點研發計劃、國家自然科學基金科學中心“動態化學前沿研究”、遼寧省“興遼英才計劃”等項目的資助。
