鋰電池在便攜式移動設備、電動交通及大規模儲能等領域具有重要應用。然而，當前鋰電池的性能發揮和安全性受到電解質組分化學性質（如氧化還原電位、溶劑化結構、閃點等）的限制。因而，選擇性的擴展電解質組分，發展電解質優化策略，對開發新型的高性能電解質體系，實現高安全、長循環和泛場景應用的鋰電池具有重要意義。近幾年，高濃度電解質方法有效的克服了電解液電化學窗口窄的問題，為下一代電池的開發提供了新的研究方向。然而，高濃度帶來的高粘度和低離子電導使其應用受限。
近日，中國科學院金屬研究所的科研人員在前期聚合物電解質離子電導優化的基礎上（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 18448; Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 2007172.），提出了固化的局部高濃度電解質策略，通過解耦離子配對和離子傳輸，有效提高了電解質的離子電導率和電解質/電極間的界面兼容性，進而實現了可在寬溫度區間工作及優異快充/快放能力的固態鋰金屬電池。研究成果近期以“Decoupling of ion pairing and ion conduction in ultrahigh-concentration electrolytes enables wide-temperature solid-state batteries”為題發表于Energy & Environmental Science。
本工作發展了基于冷凍干燥過程的聚合物電解質制備方法，以二甲基亞砜作為鋰離子載體，聚偏二氟乙烯-六氟丙烯作為聚合物基體，構筑了固化的局部高濃度電解質（圖1）。該電解質表現出增強的鋰離子傳輸能力，寬的電化學窗口及穩定的鋰沉積剝離過程。同時，所組裝的固態鋰金屬電池具有較好的循環穩定性，以及優異的高低溫性能、倍率性能和安全性（圖2）。通過理論計算對體系各組分相應化學鍵的鍵長變化進行了分析，解釋了電解質的工作機制，提出了鋰離子傳輸模型。該工作為非常規溶劑在高性能電解質中的應用提供了新的研究視角，為新型電解質的設計和制備提供了研究思路。
金屬所博士研究生徐勝軍為論文第一作者，徐若谷為共同第一作者，李峰研究員和孫振華研究員為論文的通訊作者。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院先導專項、興遼英才計劃、沈陽材料科學國家研究中心等項目的支持。
圖1. 固化的局部高濃度電解質設計及制備示意圖。
圖2. 固態鋰金屬電池的寬溫、倍率及安全性能測試。
