近日，中國科學院大連化學物理研究所光電材料動力學研究組研究員吳凱豐與朱井義副研究員團隊在膠體量子點超快光物理研究中再獲新進展，觀測到CsPbI3量子點在紅外飛秒脈沖作用下的布洛赫—西格特位移，并揭示了激子效應對相干光學位移的調制作用。
強光場能夠對物質的光學躍遷產生調制，例如旋波近似下的光學斯塔克效應和反旋波近似下的布洛赫—西格特位移。由于二者通常同時出現，且前者往往遠強于后者，在實驗中觀測較為純凈的布洛赫—西格特位移頗具挑戰。近期，有研究人員報道了單層過渡金屬硫化物二維材料中的谷極化布洛赫—西格特位移。然而，低維材料中一般存在著較強的多體相互作用，帶來顯著的激子效應，這些效應如何影響布洛赫—西格特位移仍然未知。
大連化物所觀測到膠體量子點的激子型布洛赫—西格特位移
研究團隊選定鉛鹵鈣鈦礦量子點作為觀測布洛赫—西格特位移，并研究其中激子效應的模型體系。一方面，旋軌耦合和量子限域效應的結合使得該體系可被近似為具有自旋極化選律的二能級系統；另一方面，相比于襯底敏感的二維材料，膠體量子點能夠均勻地分散在低折射率的溶劑中，從而避免了介電無序對激子效應造成的干擾。
基于此，研究團隊以CsPbI3量子點為研究對象，利用圓偏振飛秒瞬態吸收光譜，在室溫下成功觀測到了其布洛赫—西格特位移。在紅外飛秒脈沖作用下，該位移可以高達4毫電子伏特。布洛赫—西格特位移與光學斯塔克位移的比值隨著失諧量的增大而增大，定性符合（反）旋波近似的圖像。然而，該比值總是大于忽略多體相互作用的準粒子模型所預測的數值。
為了解釋實驗和理論值的偏離，研究團隊在激子圖像下建立了描述布洛赫—西格特位移的新模型，精確再現了實驗測量結果。該模型還深刻指出，光學斯塔克效應、雙激子光學斯塔克效應以及布洛赫—西格特位移在激子圖像下是彼此混合和相互影響的?？紤]到量子限域材料普遍具有較強的激子效應，該模型對于正確處理其中的相干光學現象，以及將這些現象應用于光學調制、信息處理和量子材料Floquet工程具有重要啟示意義。
上述工作以“Excitonic Bloch–Siegert shift in CsPbI3 perovskite quantum dots”為題，于近日發表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生李宇軒。該工作得到中科院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、國家重點研發計劃、國家自然科學基金、大連化物所創新基金等項目的資助。
