近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室計算和數據驅動催化研究組研究員肖建平團隊與電子科技大學教授夏川團隊合作在二氧化碳（CO2）轉化制一氧化碳（CO）研究中取得新進展，研發出三組分單原子合金催化劑Cu92Sb5Pd3，在-402mA/cm2下實現了100%（ 1.5%）的高CO選擇性，在中性電解質中活性達到?1A/cm2，并揭示了該反應的機理。

利用可再生能源實現CO2高效電還原，不僅有助于減少溫室氣體排放，同時也為生產多種化學中間體和燃料提供了一條可持續途徑。肖建平團隊在前期工作中發現了CO2電催化還原制甲酸的活性趨勢（Nat. Commun.，2020；Adv. Mater.，2021）；揭示了CO2電催化還原的“雙通道”機理（Nat. Nanotechnol.，2021）；設計了電催化CO2到多碳產物高活性催化劑（Nat. Commun.，2023）；研究了電還原CO2制CO的機理（Nat. Commun.，2023）；提出銅基單原子配位調控電催化還原CO2到甲烷的設計新策略（Nat. Commun.，2023）。

本工作中，肖建平團隊探究了單原子合金催化劑Cu92Sb5Pd3電催化CO2還原表現出高CO選擇性的原因。研究發現，Pd和Sb單原子的共摻雜作用，降低了Cu基催化劑的表面能，提高了Cu基催化劑穩定性；改變了電荷分布，降低了d-band 中心，減弱了CO*的吸附，提升了CO的選擇性。通過電荷外插值法，肖建平團隊計算了工作電勢下的CO2還原反應的反應能壘，并通過微觀動力學模擬得到了CO*覆蓋度、CO法拉第效率，模擬結果與實驗結果有較好的吻合。該研究為設計高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路。

相關研究成果以“Turning copper into an efficient and stable CO evolution catalyst beyond noble metals”為題，于近日發表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。該工作得到國家自然科學基金、榆林創新院能源專項、中國科學院B類先導專項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”、大連化物所創新基金等項目的資助。

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