近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員焦峰和潘秀蓮,聯合中國科學院院士包信和團隊,在合成氣直接轉化研究方面取得進展。該團隊揭示了分子篩酸位點可及性調控合成氣轉化性能的機理,為剖析分子篩傳質調控機制以及設計高性能分子篩催化劑提供了新思路。
沸石分子篩因獨特的孔結構以及優異的擇形催化性能,在能源化工領域應用廣泛。但是,這一優勢造成了擴散限制,使得客體分子難以有效接觸內部活性位點,阻礙了催化效率提升。雖然科研人員圍繞分子篩內傳質機理開展了研究,但缺乏關于分子篩形貌結構以及傳質效率與催化活性之間的定量認識。
絲光沸石(MOR)分子篩具有獨特孔結構,其中8元環內的酸性位為合成氣轉化的活性位點,12元環孔道為分子的傳輸通道。該研究以MOR分子篩作為模型催化劑,分析了不同12元環孔道長度的MOR在合成氣轉化中的傳質效應,建立了活性位的可及性與催化性能的定量關系。研究通過分析有效擴散長度、Thiele模數與反應速率有效因子之間的關系,確定了在合成氣轉化反應中12MR孔道長度為60nm,接近消除擴散限制的關鍵閾值?;诖?,研究優化了ZnAlOx-MOR雙功能催化劑,實現了一氧化碳轉化率33%、乙烯選擇性69%的優異性能。
相關研究成果作為VIP文章,發表在《德國應用化學》上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、遼寧省自然科學基金等的支持。
研究揭示分子篩酸位點可及性調控合成氣轉化性能機理