鋰硫電池以硫轉換反應為核心，具有高能量密度和成本優勢，是下一代儲能技術極具潛力的候選者之一。然而在實際運行過程中，硫轉換反應的動力學通常較為緩慢，限制了電池的實際性能。單原子催化劑，尤其是新興的高熵單原子催化劑能夠有效提升硫轉換反應動力學，但其背后的化學機制尚未明晰，常被簡單歸結為協同或熵增效應。這種模糊的認識極大地阻礙了單原子催化劑的設計與性能優化。
中國科學院金屬研究所先進炭材料研究部科研人員在前期研發高效鋰硫電池催化劑的基礎上（Nat. Commun. 2017,8,14627;J. Energy Chem. 2021,54,452;Energy Storage Mater. 2022,51,890;Adv. Funct. Mater. 2024,34,2308210.），采用第一性原理計算與實驗方法相結合，揭開了這一“黑箱”，在單原子催化劑領域取得新進展。研究發現中心金屬原子間的長程相互作用是影響催化性能的關鍵?；谶@一新認知，研究團隊實現了對高熵單原子催化劑元素種類和占比的精準定位，有效促進了硫轉換反應，顯著提升了鋰硫電池性能。研究成果近期以“The Role of Long-Range Interactions between High-Entropy Single-Atoms in Catalyzing Sulfur Conversion Reactions”為題發表于材料領域的《Advanced Materials》，因學術價值、創新性、應用潛力入選了扉頁論文（Adv. Mater. 2025,37,2413653，圖1）和 “Editor's Choice”文章。
該研究發現并驗證了不同中心金屬原子間存在非鍵合作用的長程相互作用，作用范圍在亞納米距離內（圖2）。這種長程相互作用影響中心金屬原子的d電子占據狀態，導致非典型價態。熵的增加進一步促進了中心金屬原子中d電子和基底碳原子中π電子的重排。根據這些新認知在第四周期過渡金屬中篩選出了五個潛在的高性能中心金屬原子（Mn,Fe,Co,Ni,Cu），基于此設計的高熵單原子催化劑可有效地調節硫化物的吸附和轉化反應動力學，同時提高被吸附硫化鋰的電子導電性。所組裝的鋰硫電池在10 C的高倍率下具有800 mAh g-1的初始容量，并可穩定循環200圈以上（圖3）。這一研究成果為單原子催化劑的進一步發展提供了重要的理論支撐，并有望推動高比能鋰電池技術的突破與創新。
金屬所博士生張煜為論文第一作者，李峰研究員、孫振華研究員和于彤副研究員為論文的通訊作者。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金和博士后創新人才支持計劃等項目的支持。
圖1. 論文扉頁
圖2. 高熵單原子催化劑種長程相互作用示意圖
圖3. 鋰硫電池性能
