近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員、中國科學院院士包信和,聯合研究員潘秀蓮團隊與焦峰團隊,在氧化物-分子篩催化合成氣直接轉化反應研究方面取得進展,揭示了分子篩Br?nsted酸位點能夠與限域碳物種形成受阻路易斯酸堿對位點,進而影響中間產物烯烴的加氫副反應調控。
該研究發現,分子篩內酸強度較弱的Br?nsted酸位點可以將H+轉移到鄰近的碳物種上,可使Si-O--Al為路易斯堿、碳正離子為路易斯酸;空間鄰近的路易斯酸堿位點之間受到靜電吸引作用和空間位阻的排斥作用,形成受阻路易斯酸堿對。
該研究結合實驗與理論計算證明了受阻路易斯酸堿對的形成過程,提供了受阻路易斯酸堿對位點促進H-H活化的實驗證據,提出了分子篩內受阻路易斯酸堿對位點形成的一般規律。這對不含過渡金屬元素的分子篩材料催化烯烴加氫機理提出了新認識,并為優化設計高性能分子篩催化材料和多相受阻路易斯酸堿對催化材料提供了理論依據。
相關研究成果發表在《美國化學會志》(JACS)上。研究工作得到國家重點研發計劃和國家自然科學基金等的支持。
分子篩孔道限域的受阻路易斯酸堿對的催化作用機制獲揭示