近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員章福祥團隊聯合清華大學教授唐軍旺團隊，設計合成Ni1-CeO2單原子光催化劑，實現室溫下甲烷高活性、高選擇性地制備乙烷，并發現甲烷覆蓋度與C-C鍵偶聯制乙烷的選擇性之間存在明顯正向依賴關系。
甲烷是天然氣的主要成分，將其轉化為高附加值化學品意義重大，但傳統的干/濕重整及費托合成需在700℃以上高溫下進行。光催化技術能夠在室溫下活化惰性分子，卻難以兼顧高效C-H鍵活化與抑制過度氧化生成CO2。助催化劑修飾是光催化甲烷轉化的常用策略，其既能夠促進電荷轉移和抑制載流子復合，又可以調節活性位點促進化學吸附活化。其中，Au、Pd等貴金屬助催化劑可顯著提升乙烷選擇性，但該效應僅局限于一些紫外響應的光催化材料。
該研究基于Lewis酸性載體利于CH4吸附的啟發，結合DFT計算對3d單原子金屬助催化劑進行篩選，制備出具有可見光響應的單原子鎳修飾氧化鈰催化劑，實現了甲烷高效轉化制備乙烷。研究發現，負載的單原子Ni助催化劑可高效促進光生電荷分離，CeO2光催化劑表面酸性利于CH4吸附，且甲烷的覆蓋度與C-C偶聯生成乙烷的選擇性呈現正相關。研究設計合成了高效Ni1-CeO2催化劑，其在室溫下連續350小時測試中可實現乙烷產率243μmol·g-1·h-1以及約90%選擇性，優于已報道的非貴金屬光催化劑體系。
相關研究成果發表在《美國化學會志》（JACS）上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國博士后科學基金、中國科學院相關項目等的支持。
