近日，中科院大連化學物理研究所理論催化研究組李微雪研究員與美國勞倫斯伯克利國家實驗室、韓國漢陽大學的研究人員合作，通過先進光源和理論計算，從譜學上證明了在原位反應條件下Pt(110)表面上催化氧化一氧化碳的活性相，研究結果以全文的形式發表在《美國化學會志》上（J. Am. Chem. Soc. DOI/10.1021/ja207261s）。

原位反應條件下催化劑的活性相和微觀反應機理是多相催化反應研究中的挑戰課題之一，代表性的一個課題就是汽車尾氣Pt催化劑催化氧化的一氧化碳的活性相和反應機理。早在2004年，李微雪通過密度泛函理論計算，并結合高壓隧道掃描電鏡，研究了氧化氣氛下Pt(110)表面的氧化行為，構造了Pt(110)表面氧化的熱力學相圖，確定了表面氧化形成alpha-PtO2的條件（Phys. Rev. Lett. 93 (2004) 146104）。進一步的理論計算預言，在實際的反應條件下，一氧化碳氧化的活性位應該是位于氣相、化學吸附相、alpha-PtO2三相共存的邊界處 (Chem. Phys. Lett. 409 (2005) 1)。

原位高壓催化氧化反應取得進展

借助于美國先進光源上的高壓XPS，發現在高的氧分壓下，Pt(110)表面上存在兩種不同的氧物種，為兩相共存。李微雪課題組的XPS計算發現，這兩種氧物種分別對應于化學吸附和alpha-PtO2的氧物種。這兩種不同的氧物種，在原位反應條件下，表現出相類似的活性，都可以有效地催化活化一氧化碳。這些結果在譜學上全面證實了早期理論上預言的活性相和微觀反應圖像。進一步的負載型納米催化劑上發現與單晶模型催化劑上相類似的能譜，該結果意味著單晶模型催化劑的研究結果也可以有效地外推到實際的負載型納米催化劑上。