文章介紹了近幾年韓克利研究組在電子激發態氫鍵結構和動力學、激發態氫鍵加強促進超快內轉換過程、激發態氫鍵與電子光譜移動規則、激發態氫鍵誘導的中間態以及電荷轉移激發態等研究方面取得的最新進展,并討論了該研究領域未來的發展方向。
這是繼韓克利和趙廣久受邀主編的學術專著Hydrogen Bonding and Transfer in the Excited State(Ke-Li Han and Guang-Jiu Zhao, ISBN: 978-0-470-66677-7, John Wiley & Sons Ltd, Chichester, UK, 2010)出版后,又一次引起的國際同行的高度重視。
近年來,韓克利研究組在激發態氫鍵領域開展了一系列實驗和理論研究工作。比如,在國際上首次提出了電子激發態氫鍵在大約兩百飛秒的時間范圍內快速加強的機制,從而推翻了過去人們普遍認可的激發態氫鍵解離機理;最早給出了激發態氫鍵動力學的電子光譜移動判據,證實了分子間氫鍵導致的電子光譜的紅移或藍移與激發態氫鍵的加強或減弱之間的對應關系;提出了一個新的熒光猝滅機理:分子間氫鍵在激發態的快速加強能促使分子間光誘導電子轉移的發生,從而導致了氫鍵環境下普遍存在的熒光猝滅現象;闡明了激發態氫鍵動力學對發生在電子激發態的內轉換、系間竄越、電荷轉移、質子遷移等重要光物理過程的調控機制等。這些研究成果使人們對激發態氫鍵在光誘導的電子轉移、能量傳遞、信號傳導以及化學轉換等方面所起的關鍵作用有了深入清晰的認識。自2007年以來,韓克利研究組在激發態氫鍵領域共發表研究論文近二十篇,并被國內外眾多研究組廣泛引用。最近,趙廣久和韓克利還受Physical Chemistry Chemical Physics雜志邀請,作為Guest Editor主編了一期關于激發態氫鍵研究的主題??≒CCP Themed Issue: “Hydrogen Bonding in Electronically Excited States”, Guest Editors: Guang-Jiu Zhao and Ke-Li Han, http://blogs.rsc.org/cp/2011/07/27/h-bonding-electronically-excited-states )。
激發態氫鍵研究工作得到了國家自然科學基金委項目(20903094 and 20833008)和科技部973項目(2007CB815202 and2009CB220010)的資金支持。