近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室研究員汪國雄、研究員高敦峰與院士包信和團隊，在二氧化碳電催化還原研究方面取得新進展，實現了二氧化碳電催化還原高效制備C₂₊化學品，為二氧化碳資源化利用提供了新思路。

Cu⁰/Cu⁺界面CO₂電催化還原示意圖和Cu、CuI及Cu-CuI復合催化劑在-1.0 V vs. RHE時生成C₂₊產物的幾何分電流密度圖

　　二氧化碳電催化還原反應利用清潔電能將二氧化碳和水在溫和條件下轉化為燃料和化學品，可同時實現碳循環利用和可再生能源存儲。二氧化碳電催化還原反應的產物種類繁多，與一氧化碳和甲酸等C₁產物相比，乙烯、乙醇和丙醇等C₂₊產物具有更高的能量密度和附加值，但將二氧化碳電催化轉化為C₂₊產物涉及到多質子-多電子轉移、反應中間物種復雜、碳-碳偶聯步驟困難，造成C₂₊產物的選擇性和生成速率較低。如何在工業級電流密度下提高生成C₂₊產物的法拉第效率是目前二氧化碳電催化還原研究亟待解決的關鍵問題之一。

　　本工作中，研究團隊制備了一種具有豐富Cu⁰/Cu⁺界面的Cu-CuI復合催化劑，用于二氧化碳電催化還原制備C₂₊化學品。在流動電解池中，該復合催化劑的最高C₂₊產物法拉第效率達到71%，在1.0V vs. RHE時，C₂₊分電流密度為591mA/cm²，顯著高于單獨的Cu或CuI催化劑；在0.8V vs. RHE時，其幾何電流密度在85小時測試中穩定在~550 mA/cm²，乙烯和C₂₊產物法拉第效率略有下降。催化劑結構表征表明，Cu-CuI復合催化劑在強堿性電解質和電極電勢的誘導下發生顯著重構。結合控制實驗和密度泛函理論計算發現，重構后催化劑表面上的Cu⁺和吸附碘物種是促進Cu-CuI復合催化劑上高效制備C₂₊產物的主要原因。吸附碘物種一方面穩定Cu⁺物種促進C-C偶聯，另一方面通過影響*CO吸附強度直接促進C-C偶聯。上述研究為高效二氧化碳電催化還原催化劑的設計和制備提供了新策略。

　　相關工作于近日以題為“High-Rate CO₂ Electroreduction to C₂₊ Products over a Copper-Copper Iodide Catalyst”發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。該工作的第一作者是大連化物所納米與界面催化研究組2019級博士研究生李合肥。該工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中科院青年創新促進會等項目的支持。

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202102657