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  近日,中國科學院大連化學物理研究所院士李燦團隊與研究員黃家輝團隊合作,采用自主發展的等離激元輔助光沉積策略(J. Am. Chem. Soc.,2017),在Au-TiO2界面處選擇性沉積惰性的鉛氧化物,從而封堵高活性的Au-TiO2界面位點,將反應活性中心從非選擇性的界面區域轉移到高CO選擇性氧化的金屬表面區域,最終實現優異的CO-PROX催化反應性能。

  金納米催化劑具有優異的低溫CO氧化活性和較弱的H2活化能力,因而在CO-PROX反應中備受關注。但是,在過量H2及高溫條件下,難以避免CO和H2的競爭氧化,如何在拓寬反應溫度窗口的同時,提高CO2選擇性是金催化CO-PROX反應的挑戰之一。

催化劑的結構特征和催化性能

  針對該問題,合作團隊采用了“以堵導疏”的策略,利用Au納米粒子的等離激元效應,選擇性光沉積惰性鉛氧化物,修飾Au/TiO2催化劑的界面。經過界面修飾以后,in-situ CO-DRIFTS顯示Au-TiO2界面氧的活性明顯降低,極大地抑制了H2的解離活化(H2-D2交換反應)及氧化反應的活性。在160oC、3vol% CO、3% O2、22vol% CO2、40% H2、N2平衡的苛刻條件下,界面修飾的Au/TiO2催化劑顯示出較高CO轉化率和催化劑穩定性,從而實現了優異的CO-PROX反應催化性能。本工作為探究高性能選擇性氧化催化劑提供了新思路,并對負載型催化劑不同活性位點差異和調控提供了新的認識。

  該研究工作由我所503組與DNL0809歷時三年多時間通力合作完成,將光催化領域的認識及催化劑制備方法成功應用于熱催化研究中,有效促進了不同研究領域之間的交叉融合。

  相關工作于近日以題為“Blocking the Non-selective Sites through Surface Plasmon-induced Deposition of Metal Oxide on Au/TiO2 for CO-PROX Reaction”發表在Chem Catalysis上,并獲得國家發明專利(專利號:CN 110961103 B)。該工作的共同第一作者博士研究生洪峰和助理研究員王升揚。該工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中科院A類先導專項“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”等項目的支持。

  文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.checat.2021.04.003

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